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活性炭吸附芳烃VOCs的特性模拟
文章作者：韩研网络部 更新时间：2021-6-29 10:25:15

　　活性炭吸附芳烃VOCs的特性模拟

　　运输、喷洒等工业生产和生活中产生的挥发性有机化合物(VOCs)是造成大气污染的首要原因。VOCs可与大气中的氧化剂反应形成二次有机气溶胶，对全球气候变化、能见度和人类健康产生重大影响。在不同类别的VOC中，97%以上的二次有机气溶胶形成来自芳烃，包括苯、甲苯和对二甲苯。吸附法能够回收芳烃和吸附剂，被认为是一种经济环保的减少芳烃排放的方法。在吸附法中，能有效吸附气体或液体中特定成分的吸附剂起着最关键的作用。具有大量孔隙和巨大吸附能力的活性炭被认为是当之无愧的芳烃吸附剂。

　　了解芳烃在活性炭上的吸附机理和微观过程对于气体处理系统的设计和优化具有重要意义。分子模拟方法可以充分描绘吸附剂的孔隙结构和化学性质，从微观角度揭示不同压力和温度下的吸附特性。所以专门研究了活性炭的吸附机理以及官能团(-H和-OH)、密度和分级孔径对不同芳烃(包括苯、甲苯和对二甲苯)吸附特性的影响。

　　测试中选用的活性炭

　　由于其大量的分级孔，包括微孔和中孔，活性炭表现出独特的化学、物理性质和高吸附效率。并且已经表明微孔和较小的介孔在芳烃的吸附中起重要作用7。因此，在进行数值模拟时，重构具有分层孔隙的活性炭模型是非常必要的。为了开发具有分层孔隙的活性炭模型，首先重组具有微孔的活性炭样品。构建活性炭样品的过程如图1所示。

　　图1：(a)显示了基本活性炭的结构和微孔活性炭模型，(b)具有不同官能团的微孔活性炭(a)–H;(b)–OH。

　　活性炭官能团的作用

　　苯、甲苯和对二甲苯等芳烃在具有不同官能团的活性炭上的吸附，经过研究了解，芳烃的吸附量先是快速增加，随着压力的进一步增加，增长趋势逐渐减慢，达到饱和。当吸附等温线饱和时，不含官能团的活性炭的吸附量最大，而含-OH的活性炭的吸附量最小。原因是-H和-OH官能团减少了活性炭的自由体积，当引入-H和-OH官能团时，由于官能团占据了活性炭的孔隙空间，活性炭的自由体积分别减少了5.1%和16.3%。自由体积的减少会降低饱和吸附容量。此外，含-OH官能团的活性炭饱和压力最低，这意味着当压力为0-0.1kPa时吸附等温线上升最快，而不含官能团的活性炭饱和压力最大。这是因为-H和-OH的官能团可以增加吸附的等量热，等量热代表芳烃与活性炭之间相互作用能的强度，即等量热越大，吸附过程就越有可能发生。因此，活性炭与-OH官能团的吸附能力在最低压力下达到饱和。研究得出苯、甲苯和对二甲苯在活性炭上的吸附机理以物理吸附为主，-H和-OH官能团可以降低活性炭的自由体积，增加芳烃与活性炭的相互作用能。

　　在相同的活性炭下，苯的饱和吸附容量和饱和压力最高，对二甲苯的饱和吸附容量和饱和压力最低。这可以解释如下。(1)苯和对二甲苯分别具有最小和最大分子直径，如图2所示。这意味着在活性炭中相同的自由体积下，更多的苯分子可以吸附在活性炭上。(2)芳烃在活性炭上的等量热随着分子直径的增加而增加�；痪浠八�，随着分子直径的增加，芳烃更容易吸附在活性炭上，导致饱和压力降低。

　　图2：不同芳烃分子的模型(a)苯;(b)甲苯;(c)对二甲苯。

　　活性炭的孔径影响

　　活性炭由微孔和介孔组成，介孔在一定程度上影响吸附特性。因此，研究芳烃在具有分级孔的活性炭上的吸附特性，以明确介孔对下一节吸附特性的影响。在这些模拟中，选择了密度为0.8g/cm3的微孔活性炭，不同样品的中孔尺寸分别选择为2.0、2.5、3.0和4.0nm。具有不同层次孔隙的活性炭。分层孔隙活性炭模型构建为密度在0.6-0.7g/cm3的合理范围内。图3展示了苯分子在p=10kPa下具有不同中尺度孔径的活性炭上的吸附位点分布。这表明即使在p=10kPa时，苯的吸附也仅发生在介孔表面，而不会填充介孔的空隙空间。图4说明了对二甲苯在具有3.0nm孔的活性炭上从低压到高压的吸附位点的变化。从图4(a)-(d)可以看出，只有微量的对二甲苯分子被吸附到微孔上，当压力为1.25kPa时，微孔逐渐被填满，中孔壁上出现吸附位点。当压力增加到3.75kPa时，吸附位点增加，介孔中开始出现多层吸附，最终介孔充满对二甲苯，此时压力可达6.25kPa。

　　图3：苯在在不同孔径活性炭上的吸附位点。

　　图4：对二甲苯在3.0nm活性炭上的吸附位点。

　　经过数据模拟研究了不同芳烃在活性炭上的吸附特性�？疾炝朔继掷�、官能团、活性炭密度、分级孔等不同因素对吸附特性的影响，主要结果如下：

　　(1)-H和-OH官能团可以增加活性炭上芳烃的等量热，但降低活性炭中的自由体积。当压力低时，由于加入-H、-OH，吸附容量增加。-H和-OH以与活性炭自由体积减少相同的比例减少饱和吸附容量。

　　(2)随着活性炭密度的增加，活性炭的自由体积显着减小，导致饱和吸附容量降低。随着活性炭密度的增加，芳烃在活性炭上的等量热增加，饱和吸附压力降低。

　　(3)当压力较低时，芳烃主要吸附在活性炭的微孔中，很少吸附在细孔中。随着压力的增大，在AC对二甲苯的吸附过程可以分为四个阶段，即，表面微尺度单层吸附孔，多层吸附在微米级孔，在表面单层吸附尺度细孔，和多层吸附在中尺度孔隙中。当压力低时，中孔的存在只会略微增加活性炭的吸附能力。当压力足够高时，介孔可以显着提高吸附能力。

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